Arnalds era batterista nelle band Flighting Shit e Celestine, e anche altre. Ha suonato anche banjo, chitarra e piano per il progetto solista “My Summer as a Salvation Soldier” di un suo amico.

Nel 2004 Arnalds compone e registra l’Intro e due Outro per l’album Antigone, della band tedesca Heaven Shall Burn.

Il 12 ottobre 2007 viene pubblicato il primo album da solista di Arnalds, Eulogy for Evolution. Segue, nel 2008, l’EP Variations of Static. Nello stesso anno, va in tour con la famosa band islandese Sigur Rós; nel corso di questo tour, si registra un tutto esaurito alla Barbarican Hall di Londra.

Nella settimana fra il 13 e il 20 aprile 2009, Arnalds pubblica attraverso il sito foundsongs.erasedtapes.com sette canzoni, una per ogni giorno, rendendole immediatamente disponibili gratuitamente sul sito stesso. Le canzoni verranno poi raccolte nell’EP Found Songs.

Nell’aprile 2010, poi, Ólafur pubblica un nuovo album intitolato “…And They Have Escaped the Weight of Darkness” (…e sono fuggiti dal peso dell’oscurità.)